Der Berg, an dessen Fuß Venafro auf einem seiner Schuttkegel liegt, heißt Santa Croce. Ein anderer Name ist Monte Cerino, der wahrscheinlich auf Hercules Curinus zurückgeht, dessen Kult bei den Samniten bedeutend war. Wer von Osten nach Venafro kommt, dem scheint die unruhige Silhouette dieses Berges das Profil der Stadt selbst nachzuzeichnen: Der Kreuzfelsen steht für das Kastell und die Torricella für die Glockentürme der Altstadt.
Santa Croce ist reich an historischen, natürlichen und geologischen Besonderheiten. Zu den historischen zählen die Ruinen antiker Siedlungen, etwa römische Überreste und „kyklopische“ Mauern, sowie die lebendige Erinnerung an den letzten Weltkrieg (der Pfad des „gespaltenen Berges“); zu den geologischen und natürlichen zählen Felswände, Kalksteinaufschlüsse und schwindelerregende Felsklippen, die vielen Greifvogelarten als Lebensraum dienen, darunter dem seltenen Schlangenadler.
Der gewaltige Kalksteinsporn, der 200 Meter unterhalb des Gipfels aus dem Hang aufragt und auf dem das Kreuz steht, ist von allen Seiten unzugänglich, da er von senkrechten Abbrüchen begrenzt wird, mit Ausnahme der Ostseite, wo Reste samnitischer Polygonalmauern erhalten sind; diese kontrollierten den Zugang zu den weniger steilen Bereichen des Gipfels (Rocca Saturno).
Die Olivenlandschaft, obwohl teilweise beeinträchtigt, prägt die Hänge des Monte Corno und des Santa Croce. Von großer Bedeutung ist das Vorkommen einzigartiger Sorten wie der Aurina, einer für Venafro typischen einheimischen Sorte, die mit der antiken „Licinia“ der Römer gleichgesetzt werden kann, sowie weiterer alter Sorten, darunter Pallante, Olivastro breve, Olivastro dritto, Rotondella, Rossuola, Olivastrello, die „männliche“ Olive, Gragnaro und Lagrimella.
Diese große Artenvielfalt der Kulturpflanzen, ein Zeichen für ihren Naturwert, ergab sich aus der größeren Anpassungsfähigkeit des Olivenhains an die Witterungsbedingungen, die ein Erzeugnis von stets gleichbleibender Menge sicherte, je nach Jahr und Fruchtbildung der verschiedenen Olivensorten.
Noch heute findet man sehr alte Terrassen, durchsetzt mit den Überresten von Wirtschaftsgebäuden aus der Zeit der Republik mit Zisternen aus Kalksteinsplittern, und die Überreste römischer Befestigungen, die vom Torricella aus geradlinig hinabführen.
Ohne Zweifel ist das Tal der Madonna della Libera trotz der vielen Faktoren der Verschlechterung, die diese Berge verarmen ließen (Brände, ungeregelte Bebauung), aus naturkundlicher Sicht das interessanteste, mit dichten Olivenhainen, die auf etwa vierhundert Metern Höhe gemischtem Wald mit großen Flaumeichen weichen.
Insgesamt sind die Berge, über die sich der Park erstreckt, die ersten Ausläufer der Mainarde und weisen eine beträchtliche Artenvielfalt auf.
Die Vogelwelt zeichnet sich durch zahlreiche Greifvogelarten aus; neben dem bereits erwähnten Schlangenadler sind der Feldeggsfalke (der hier mindestens bis vor einigen Jahren nistete) und der Wanderfalke hervorzuheben. Der Mäusebussard ist häufig.
Unter den Säugetieren ist der Wolf mehrfach an den Rändern des Parks aufgetaucht, und auch das Stachelschwein verdient Erwähnung. Die Griechische Landschildkröte (Testudo hermanni) kommt in der Umgebung noch vor.
Jenseits des Olivengürtels finden sich weitere Elemente, die für Laubbuschwald typisch sind, etwa die Terpentin-Pistazie, der Judasbaum und der verwilderte Olivenbaum; in höheren Lagen kommen Zerreiche, Flaumeiche, Hopfenbuche und Manna-Esche vor. An der oberen Waldgrenze, knapp über 1.000 Metern, überwiegt der Steineichenwald, in besonderer Weise verbunden mit Buche sowie Bergahorn, Bergulme, Stechpalme und Eibe.
Von großer Bedeutung sind die Urwaldbestände großer Flaumeichen unterhalb der Kalksteinaufschlüsse des Monte Santa Croce und des Monte Corno. Ein ausführlicher naturkundlicher Bericht über das Gebiet, das zugleich ein Gebiet von gemeinschaftlicher Bedeutung ist (IT7212171 – Monte Corno – Monte Sammucro), wurde von der Italienischen Botanischen Gesellschaft erstellt.
